基于热解ZIF-8的氮掺杂碳电化学氧还原合成过氧化氢催化剂

作者：**; 封波; 张晓昕; 刘亚楠; 裴燕; 乔明华^*; 宗保宁^*

来源：Acta Chimica Sinica, 2022, 80(06): 772-780.

• 过氧化氢
• ZIF-8
• 热解
• 电催化
• 氧还原反应

氧气的两电子还原反应(2e-ORR)是绿色、安全的H2O2合成路线.本工作以Zn2+和2-甲基咪唑合成的沸石型咪唑酸框架-8 (ZIF-8)为前驱体,通过高温热解炭化,利用ZIF-8中的锌在高温下的可挥发性,制备了非金属氮掺杂石墨化多孔碳材料(p-ZIF),系统考察了ZIF-8热解炭化温度(900、950和1000℃)对催化剂结构和2e-ORR催化性能的影响. p-ZIF不仅保留了ZIF-8规整的菱形十二面体形貌,而且氮含量高,拥有高的比表面积和多级孔结构.在酸性条件下的2e-ORR反应中,三个p-ZIF催化剂均显示了较低的过电位和较低的Tafel斜率,而且稳定性良好.其中在H2O2选择性最高的p-ZIF-950催化剂上,过电位为86 mV, H2O2选择性最高可达89.2%.在6 h恒电位反应中, p-ZIF-950催化剂能够以87mmol·gcat-1·h-1的恒定速率产生H2O2.根据多种表征结果,推测p-ZIF催化剂的孔径尺寸和石墨N含量是影响其2e-ORR催化性能的主要因素.

• 单位
  中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院; 复旦大学