摘要
粉煤灰作为大型煤电基地的重要固体废弃物,年排放量超过6亿t,目前利用率仅为60%左右,大部分粉煤灰以堆存为主,造成严重污染,其资源化利用意义重大。以山西、内蒙古等大型能源基地产生的高铝粉煤灰为例,通过基础物性分析发现,粉煤灰中主要包括铝、硅、铁、钙等主量元素,主要以莫来石相、非晶相、铁质微珠相三类矿相形式赋存,其中莫来石相结构稳定,非晶相铝硅酸盐反应活性较高,但其配位结构复杂,反应活性不一。目前针对其丰富的铝硅资源,氧化铝提取和铝硅复合材料制备是主要高值化研究方向,其中非晶相硅的深度脱除是关键处理技术。针对非晶相硅的赋存形态及定量分析,首先采用核磁分析结合电子探针手段,明确非晶相中铝硅酸盐赋存结构复杂,其中硅原子主要以Q4(4Al)、Q4(3Al)、Q4(2Al)、Q4(0Al)、Q2(1Al)五种配位结构形式存在,其中Q4(0Al)含量高达56.5%;其次采用酸碱联合法,通过逐步削弱铝氧硅沸石自发反应可能性,选择性分离活性铝,促进活性作用位点大量暴露,从而实现非晶态铝硅酸盐的逐步梯级分离,进一步通过ICP、XRF、XRD、扫描电镜、电子探针等分析表征,明确莫来石晶相与铝硅酸盐非晶相之间的高效分离,并开展了2组平行试验,试验结果误差较小。结果表明:非晶相中硅含量为57%~58%,非晶相"鼓包峰"消失,其包裹的莫来石晶粒结构显现,证明非晶相二氧化硅得到高效脱除。该方法具有反应条件温和、误差小、操作弹性大等优点,对粉煤灰铝硅资源高值转化利用具有重要的指导意义。
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单位中国科学院大学; 中国科学院过程工程研究所; 绿色过程与工程重点实验室