摘要
陈化过程是共沉淀法制备Cu-Mn复合催化剂的关键步骤,沉淀物在形成初期快速的结构变化过程是研究的难点和盲点。采用微反应器制备Cu-Mn催化剂,并利用延长管进行陈化以研究极短陈化时间对Cu-Mn沉淀物及催化剂结构的影响,采用高倍电镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、拉曼光谱(Raman spectra)、X射线光电子能谱(XPS)对不同陈化时间的沉淀物和催化剂的理化性质进行分析。结果显示,在陈化过程中沉淀物中的MnCO3在数分钟内快速完成了从无定形到结晶态的转变,而Cu2+进入结晶态MnCO3结构的过程需要数十分钟才能完成。结晶态MnCO3的形成使Cu和Mn相互分离,而Cu-Mn复合碳酸盐的形成使得Cu-Mn分散性又逐渐变好。这导致了催化剂的结构参数呈现规律变化,使催化剂性能随陈化时间呈现先迅速变差后缓慢变好的规律。
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单位浙江大学; 浙江省化工高效制造技术重点实验室; 生物工程学院