富铈Ce1-xLaxO2催化甲烷氧氯化性能

作者：徐术; 费兆阳; 陈献; 汤吉海; 崔咪芬; 乔旭

来源：化工进展, 2015, 34(12): 4248-4253.

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.018

• 甲烷
• 活化
• 氧化
• Ce1-xLaxO2
• 氧氯化
• 氯甲烷

以硝酸铈、硝酸镧为前体,用氨水共沉淀法制备了一系列Ce1-xLaxO2(x≤0.5)催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、Raman、H2-TPR和OSC对催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察其在甲烷氧氯化反应中的催化性能。结果表明:Ce1-xLaxO2催化剂的氧化还原性质随着镧含量的变化发生显著改变,并且这一性质的变化与反应的转化率及产物分布具有较强的联系。Ce1-xLaxO2表面氧物种的活泼性对催化剂活性影响显著,而体相氧物种容易将生成的甲烷氯化物深度氧化。在Ce1-xLaxO2(x<0.3)催化剂上表面氧物种起主导作用,氯甲烷为主要反应产物,Ce0.8La0.2O2催化剂上氯甲烷选择性最高为52%。在体相氧物种更活泼的Ce0.7La0.3O2和Ce0.5La0.5O2上产物中CO的选择性显著上升,Ce0.5La0.5O2催化剂上CO选择性高达48%。稳定性测试表明Ce0.8La0.2O2催化剂具有良好的稳定性。

• 单位
  南京工业大学; 化学化工学院; 材料化学工程国家重点实验室