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摘要
有色重金属矿冶过程中，大量含砷化合物及固废暴露在环境中，给周围水土带来巨大环境危机。由于具有良好的砷酸盐亲和力，铁离子及其化合物是常用的化学固砷药剂的主要成分。无论在砷污染物固化还是砷污染场地修复，硅酸盐及水化过程是重要的砷物理阻隔手段。基于此，本工作合成了一种铁基硅酸盐凝胶，评价了其用于典型砷化合物[Na3AsO4, Ca3(AsO4)2,AlAsO4和FeAsO4·2H2O]及有色冶金炼砷污泥的固化/稳定性能，探究了固砷机制。结果表明，Si/Fe摩尔比为1:4的铁基硅酸盐凝胶能有效固化Na3As O4和FeAsO4·2H2O。但固化Ca3(AsO4)2和AlAsO4过程中，由于砷酸盐和硅酸盐之间的竞争反应，砷的毒性浸出比未固化时高。引入CaO可以抑制竞争反应，提高Ca3(AsO4)2和AlAsO4的固砷率，达到98%以上的固砷率。Fe和Ca共沉淀以及物理封装的协同效应是固化/稳定含砷化合物及固废的原因。以含砷化合物为核心，铁基硅酸盐凝胶/C-S-H凝胶为外壳的核-壳结构，在与周围环境接触时，能有效固化含砷化合物及固废，降低浸出毒性。长期稳定性测试表明，在pH值为8时，铁基硅酸盐凝胶固化的含砷化合物及固废在30天内保持较好的稳定性。从酸性到碱性条件下，固化体的砷毒性浸出浓度均低于5 mg/L。本工作所提出的CaO辅助铁基硅酸盐凝胶在含砷固废和砷污染土地的固定化方面表现出巨大的潜力，为含砷污染物固化提供了一种新途径。
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