摘要
挥发性有机物(VOCs)是光化学反应形成细颗粒物(PM2.5)、臭氧(O3)等二次污染物的重要前驱体,对大气环境和人体健康具有严重的危害。多孔炭吸附法具有效率高、成本低、可再生等优点,在VOCs处理技术中应用广泛。然而目前国内生产的煤基多孔炭以中低端产品为主,存在孔隙不够发达、传质过程受限等问题。本文围绕多孔炭制备过程的结构原位调控以及VOCs在孔道内的扩散/吸附机制开展了深入的研究。以褐煤为原料,KOH为活化剂,通过酸洗脱灰和Ca(NO3)2浸渍预处理,在碱煤比为2/1的条件下制备煤基多孔炭,并选择甲苯作为目标VOCs进行吸附机制研究。结果表明,Ca(NO3)2改性后制备得到多孔炭的石墨芳香片层堆叠高度(Lc)减小、层间距离(d002)增大,说明Ca(NO3)2改性导致石墨微晶的破坏程度加深,有利于发达孔隙结构的形成。以甲苯分子动力学直径(0.57 nm)作为孔径范围的划分尺度,发现PC-Ca0.2在甲苯分子直径1~3倍范围(0.57 nm~1.71 nm)具有最高的孔容积,同时也具有最高的甲苯吸附容量(746.2 mg/g)。采用Weber-Morris颗粒内扩散模型分析甲苯吸附的速率控制步骤,发现吸附过程由内扩散和外扩散共同控制,PC-Ca0.2具有最大的吸附速率常数和最小的扩散边界层常数。因此,当多孔炭在甲苯分子动力学直径1~3倍范围内具有较大的孔容积时,其孔隙结构更有利于甲苯吸附过程的扩散传质。
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单位浙江大学; 能源清洁利用国家重点实验室