摘要
开发高催化活性和廉价催化剂是催化分解水制氢技术的关键。过渡金属氮化镍(Ni3N)具有优异的热/化学稳定性、电化学活性和类贵金属特性,吸引了越来越多研究者的兴趣。然而,Ni3N碱性电催化析氢反应过程中,水的解离效率低,且对反应中间体质子的吸附太强,这两个因素导致Ni3N的性能远低于Pt,还有很大的改进空间。本文通过水热-氮化两步法成功制备了Ru掺杂多孔纳米片Ni3N/Ru。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对Ni3N/Ru材料的组成、形貌和结构进行表征,通过X射线光电子衍射仪(XPS)对催化机理进行分析,并研究Ru掺杂量对Ni3N材料形貌和电催化性能的影响。结果表明,6.30%Ru负载的Ni3N在1 mol/L KOH电解液中驱动10 mA·m-2的电流密度仅需要49 mV过电位,可以和商业Pt/C相媲美(46 mV@10 mA·cm-2)。将其应用于两电极全解水体系,仅需1.54 V的电压即可获得10 mA·cm-2的电流密度。突出的催化性能归因于Ru掺杂Ni3N有效提升水解离,并使Ni3N中Ni和N的电子云密度降低,促进吸附氢中间体的形成过程(H++e-=H*),改善析氢反应动力学,进而提升其电催化性能。
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