摘要
开发具有高离子传导率和高机械性能的薄型固态电解质对于制备高性能全固态锂金属电池非常重要。本工作首先制备了钴掺杂的二氧化铈(Co~(2+)@CeO_(2))纳米片,后将其与聚氧化乙烯(PEO)混合通过真空抽滤制得厚度仅为32 μm的Co~(2+)@CeO_(2)层状复合固态电解质(L-CSE)。富含氧空位的Co~(2+)@CeO_(2)纳米片在提高离子电导率和机械性能方面发挥了重要作用,同时PEO作为粘结剂确保了电解质与电极之间的紧密接触并且增强了其柔韧性。通过改变Co的掺杂量调控纳米片上氧空位含量,重点探究了氧空位含量对Li~(+)传递特性的影响,并对L-CSE的结构组成、机械性能和电化学性能进行了系统研究。结果表明:通过调控Co的掺杂量能够准确控制纳米片上氧空位的含量,且0.33Co~(2+)@CeO_(2)纳米片表面的氧空位含量最多。所制备的L-CSE具有良好的机械性能(弹性模量达到1.147 GPa);30℃下,L-CSE的离子传导率达到5.81×10~(-5) S/cm;60 ℃下Li~(+)迁移数达到0.59。同时由于电解质与锂负极间具有较好的界面稳定性,在0.7 mA/cm~(2)的高电流密度下,组装的锂对称电池能稳定运行40 h。此外,所组装的磷酸铁锂(LFP)/L-CSE/Li固态电池也表现出良好的循环稳定性和倍率性能,在60 ℃、0.5C下,能够稳定循环200次,容量保持率为83.6%;在2C放电倍率下,放电比容量能达到120.7 mAh/g。
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