煤粉再燃中煤焦异相还原NO机理的量化研究

作者：张秀霞; 周志军; 周俊虎; 刘建忠; 岑可法

来源：燃烧科学与技术, 2011, (02): 155-159.

• 焦炭
• NO
• 异相还原
• 密度泛函理论 char
• nitrogen oxide
• heterogeneous reduction
• density functional theory(DFT)

采用armchair结构的焦炭模型,对焦炭异相还原NO的机理进行了分子水平上的模拟研究.在B3LYP/3-21G*计算水平上优化得到各反应路径上的反应物、产物、中间体和过渡态的几何构型.在B3LYP/6-31G(d)水平上计算优化所得结构的单点能.计算得到两个不同的反应路径,分别对应已提出的两个异相还原反应机理.NO分子与预先吸附在焦炭表面的碳氮组分C(N)结合释放出N2的反应路径中最大能垒为128.8,kJ/mol;两个表面碳氮组分结合释放出N2的反应路径中需翻越的最大势垒为141.1,kJ/mol.NO在焦炭表面异相还原生成N2的反应为放热反应.采用经典过渡态理论计算得到各中间反应的反应速...

• 单位
  浙江大学; 能源清洁利用国家重点实验室