助剂对于Cu/ZnO催化剂结构特征及催化草酸二甲酯加氢反应性能影响研究

作者：孔祥鹏; 游新明; 元培红; 吴跃焕; 王瑞虹; 陈建刚

来源：燃料化学学报, 2022, 1-10.

• 助剂
• Cu/ZnO催化剂
• 草酸二甲酯
• 加氢
• 乙二醇

采用共沉淀法成功合成了掺杂不同助剂的Cu-M/ZnO (Cu:ZnO摩尔比=5∶4,M=Zr4+、Al3+、Mg2+，助剂含量为4.0 wt.%)用于催化草酸二甲酯（Dimethyl oxalate, DMO）选择加氢反应催化剂。结果表明：微量掺杂Al3+、Mg2+助剂嵌入于ZnO晶相，Zr4+助剂嵌入Cu晶相均能显著促进Cu/ZnO催化剂中铜分散；其中，Mg2+助剂能够有效增强Cu、ZnO物相间相互作用，Zr4+助剂能够有效增强Cu、ZrO2物相间相互作用。催化DMO加氢选择加氢反应，Cu/ZnO催化剂乙二醇（Ethylene glycol,EG）收率仅为75.0%,Cu-Al/ZnO、Cu-Zr/ZnO和Cu-Mg/ZnO催化剂的EG收率分别为85.0%、90.0%、95.0%。相比Cu/ZnO和Cu-Al/ZnO催化剂易于失活，Cu-Zr/ZnO和Cu-Mg/ZnO催化剂显现出优异稳定性，稳定反应时长超过100 h。催化剂构-效关系表明：Cu/ZnO和Cu-Mg/ZnO催化剂表面较高Cu+活性位以及充足Cu~0活性位协同效应是其显现优异催化活性的主要因素。此外，Cu-Zr/ZnO和Cu-Mg/ZnO中较强的金属/氧化物相互作用能够有效抑制催化剂中铜纳米粒子于强放热反应中发生迁移、烧结，赋予催化剂优异的稳定性。

• 单位
  中北大学; 中国科学院; 化学与化工学院; 太原工业学院; 煤转化国家重点实验室