摘要

采用水热合成法制备了SAPO-34分子筛,并采用XRD,SEM,NH3-TPD等方法对其物理化学性质进行了表征。利用不锈钢固定床积分反应器,考察了反应温度、重时空速、N2与氯甲烷的体积比对催化氯甲烷制取低碳烯烃反应的影响。表征结果显示,SAPO-34分子筛均为三维立方晶体,晶粒大小较均一,约为12μm。实验结果表明,SAPO-34分子筛催化氯甲烷的反应属于非稳态快速失活的反应过程,当重时空速从0.95 h-1增至3.78 h-1时,氯甲烷转化率明显下降;升高反应温度,乙烯选择性逐渐增加,丙烯选择性略有降低;当反应温度为500℃时,随反应时间的延长,甲烷选择性逐渐达到50%左右,成为主要产物。SAPO-34分子筛再生后,初始乙烯选择性明显增加,初始丙烯选择性略有降低,最终乙烯和丙烯的选择性分别保持在40%和35%左右。