摘要
选择性加氢制甲醇是CO2资源化利用最主要的方式之一,因此十分需要开发高效的合成甲醇催化剂。本研究采用共沉淀法在In2O3中掺杂Sn来调控In2O3的还原能力和表面氧空位浓度,以提升In2O3催化剂在CO2加氢制甲醇中的催化性能。通过XRD、TEM、H2-TPR、H2-D2-TPSR、Raman、XPS、CO2-TPD等表征手段,研究了Sn助剂对催化剂结构和表面化学性质的影响;并通过高压固定床装置测试了催化剂的催化性能。结果表明,Sn在In2O3中高度分散并倾向于在表面富集,与In2O3形成Sn—O—In结构,促进了表面氧空位的生成,且能抑制In2O3的过度还原,从而使得Sn-In2O3催化剂表现出更高的甲醇选择性和产率。在300℃、3 MPa、空速为15000 ml·g-1·h-1的反应条件下,Sn/In摩尔比为0.5%的Sn-In2O3催化剂具有最优的催化性能,此时CO2转化率为6.2%,甲醇选择性为70.4%,当Sn含量进一步增加时,CO2转化率会略有下降,而甲醇选择性提升至80.8%。
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单位中国核电工程有限公司; 中国矿业大学; 中国矿业大学(北京)